機械化學法製備硫化零價鐵實現寬pH範圍活化過硫酸鹽降解水中有毒有機污染物

Time: 2021-12-14  admin    

        環境前沿技術bbin宝盈集团余剛教授團隊在高能球磨機械化學法製備硫化零價鐵(S-ZVIbm)活化過硫酸鹽處理水中難降解有毒有機物方面取得階段性進展,通過調控硫粉佔比和高能球磨參數快速製備了活性強、活性容量高、pH適用範圍廣的S-ZVIbm。

        由於其綠色廉價高效的性能,零價鐵(ZVI)一直受到研究學者的廣泛關注,但粒徑和表面鈍化限制了其實際應用。改性後的S-ZVI在還原修復和催化氧化等諸多領域得到廣泛應用,但傳統製備方法存在流程繁雜、耗時較長、液態原料不穩定等缺點。本研究基於固態原料利用機械化學法製備的S-ZVIbm,具有易於規模化製備、無溶劑、耗時短、操作簡單等優點。

        本研究發現硫化顯著提高了活化降解的速率和降解容量,此外,S-ZVIbm活化PDS可在pH=2.0-10.0的範圍內維持穩定的降解效率,該結果優於已報道的硫鐵礦物和S-ZVI相關研究,在鹼性農藥廢水處理中具有明顯優勢。催化劑組分解析結果表明球磨轉速300 rev/min,球磨時間5 h所製備的S-ZVIbm具有最高佔比的Fe0/Fe-S、Fe2+-O等活性較高的組分,因此具有最高的反應活性。

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圖1. 初始pH對S-ZVIbm活化PDS降解阿特拉津的影響

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圖2. 球磨和硫化(a)、硫粉佔比(b)、球磨轉速(c)和球磨時間(d)對催化劑活化過硫酸鹽降解阿特拉津的影響

        本研究通過反應前後催化劑的表征分析證實了S2-是起主要作用的硫組分,硫化顯著抑制了表面鈍化且活性成分Fe0含量高於未硫化催化劑一倍。硫化促進活化降解的機理主要為表面鈍化的緩解、較高的電子轉移效率以及較強的Fe2+再生能力。

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圖3. 硫化促進機理和活化機理示意圖

        在本研究的基礎上,團隊已研製了撬裝式機械化學藥劑製備設施,便於現場部署、現產現用地規模製備硫化零價鐵系列催化材料的需求(單元製備能力:50 kg/d),材料活性與實驗室小試結果相近。

        該成果已以「Mechanochemically synthesized S-ZVIbm composites for the activation of persulfate in the pH-independent degradation of atrazine: Effects of sulfur dose and ball-milling conditions」為題,於2021年11月在國際期刊《Chemical Engineering Journal》在線發表。


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